近日，中國科學技術(shù)大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家實驗室（籌）博士生鄭方才和材料系碩士生楊陽（導師陳乾旺教授）通過理論模擬計算，提出了邊緣氮摻雜和孔洞額外儲鋰的思想，并設(shè)計出了一種能實現(xiàn)邊緣氮摻雜，避免邊緣被羧基、羥基修飾的氮摻雜類石墨烯粒子的制備工藝，制備了高氮摻雜的多孔類石墨烯粒子。作為鋰離子電池電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的儲鋰性能。相關(guān)研究成果以“High lithium anodic performance of super-high nitrogen-doped porous carbon prepared from a metal-organic framework”為題發(fā)表在《自然•通訊》上（Nature Commun. 2014， 5，5261： doi:10.1038/ncomms6261）。
利用高含氮配合物ZIF-8為前驅(qū)物在惰性氣氛中焙燒一步法制備了高氮摻雜的類石墨烯粒子。這種方法能有效地避免類石墨烯粒子邊緣易生成羥基、羧基、環(huán)氧基等官能團，有利于氮原子在石墨烯晶格內(nèi)及邊緣摻雜，提高摻雜量，如800℃制備的樣品其氮含量達17.72 wt%。此外，焙燒后所形成的類石墨烯粒子聚集體內(nèi)含大量孔洞，其內(nèi)表面富含吡啶、吡咯型氮摻雜原子，理論模擬計算表明，這種孔洞可以提供額外的儲鋰容量。另外，這種特殊的孔道結(jié)構(gòu)，有利于充放電循環(huán)過程中鋰離子和電解質(zhì)的傳輸，大大提高了鋰離子的遷移速率。這些結(jié)構(gòu)優(yōu)點使所制備的氮摻雜類石墨烯粒子的電化學性能得到了較大的提高，容量和循環(huán)穩(wěn)定性都優(yōu)于目前文獻報道的氮摻雜碳材料，有潛在的應(yīng)用前景。
氮摻雜類石墨烯粒子制備過程和氮摻雜模型示意圖
(a) ZIF-8。 (b) 富氮碳多面體（含大量類石墨烯粒子）。(c) 一個放大的類石墨烯粒子，邊緣氮摻雜。(d) 一層石墨烯的邊緣和晶格里三種氮結(jié)合構(gòu)型。
該研究得到了國家自然科學基金委和中科院等有關(guān)項目的資助。
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