鋰氧氣電池因其超高的理論能量密度，長期以來被認(rèn)為是未來能源存儲(chǔ)的革命性技術(shù)。近年來，研究人員在鋰氧氣電池的高倍率性能和穩(wěn)定性方面取得了諸多進(jìn)展，但實(shí)際容量遠(yuǎn)沒有達(dá)到理論值，主要原因在于多孔正極內(nèi)空間利用率不足。其中，相變、傳質(zhì)及法拉第反應(yīng)的復(fù)雜耦合以及對(duì)電極內(nèi)部精確表征的技術(shù)限制，為揭示正極過程、突破容量瓶頸帶來挑戰(zhàn)。

解決上述問題的關(guān)鍵是建立放電產(chǎn)物過氧化鋰微觀行為和電化學(xué)性能的聯(lián)系。在此次研究工作中，為了排除溶劑、催化劑等因素對(duì)過氧化鋰行為的影響，研究人員通過改變鋰離子濃度調(diào)節(jié)初始動(dòng)力學(xué)狀態(tài)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鋰離子濃度影響下的電化學(xué)性能變化趨勢(shì)并不符合離子電導(dǎo)率趨勢(shì)，且過氧化鋰行為也不能完全被先前的成核理論解釋。

通過可視化電極和跨尺度數(shù)學(xué)模型，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步探究了過氧化鋰分布特性。在0.5摩爾每升電解液中，過氧化鋰顆粒呈現(xiàn)逆氧氣梯度分布，標(biāo)志著成核與傳輸動(dòng)力學(xué)達(dá)到最佳平衡，從而實(shí)現(xiàn)最大放電容量。

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，突破鋰氧氣電池容量瓶頸的關(guān)鍵在于維持電極深處的物質(zhì)傳輸，而非僅取決于加速氧氣傳輸。

研究人員介紹，此次研究深化了對(duì)電極設(shè)計(jì)準(zhǔn)則的理解，并為其他固體產(chǎn)物體系的金屬-氣體電池提供了參考路徑。

相關(guān)研究成果日前發(fā)表于國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《自然·通訊》。